催化高級氧化是水處理領域最為重要的技術類型之一。利用有機配體調節金屬中心的電子結構是調控催化活性的經典策略，然而在以高級氧化為代表的自由基反應中，這一策略因有機配體易降解失效而面臨巨大挑戰。發展适用于自由基反應體系的配位調控方法對推動面向實際水處理應用的催化氧化技術創新具有重要意義。

臭氧氧化是規模化水處理中廣泛應用的高級氧化工藝。bet356在线官方网站單超副教授、潘丙才教授課題組選取了臭氧氧化中本身催化惰性但蘊藏催化活性潛力的Ce(III/IV)為目标調控對象，基于有機物在臭氧氧化過程中普遍産生小分子羧酸為主要終端産物的認知，設想部分種類的小分子羧酸有望作為原位内生配體通過配位調控将Ce(III/IV)持續活化為臭氧氧化的催化劑。研究發現，有機物臭氧氧化降解生成的不同種類小分子羧酸配體對Ce(III/IV)的活化效應具有明顯差異，其中草酸可作為強效配體顯著活化Ce(III/IV)，将臭氧分解速率常數和阿特拉津降解速率常數分别提高11.5倍和5.8倍；同等條件下乙酸并未對Ce(III/IV)表現出明顯的活化效應。進一步研究發現，Ce(III)-草酸絡合物是強化污染物降解的催化活性物種，草酸配體顯著的供電子效應是活化Ce(III/IV)的關鍵；僅依靠原位持續生成的草酸（無需外源添加），微量Ce(III/IV)即可實現臭氧氧化的自催化礦化和污染物共降解。這一工作突破了外源添加有機配體這一傳統調控策略在高級氧化體系中配體易降解失效、有機負荷明顯增加的挑戰，為探索面向真實應用場景的水處理催化活性調控提供了範例。

研究成果以"In situ ligand-modulated activation of inert Ce(III/IV) into ozonation catalyst for efficient water treatment"為題，發表于知名學術期刊Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America (論文鍊接：https://doi.org/10.1073/pnas.2305255120)。論文第一作者為博士生張靜，通訊作者為單超副教授和潘丙才教授，張炜銘教授為共同作者。bet356在线官方网站高性能計算中心為研究的理論計算提供了機時。研究得到了國家自然科學基金、中央高校基本科研業務費、bet356在线官方网站優秀博士研究生創新能力提升計劃的資助。