我院環境功能材料及水污染控制團隊高冠道教授課題組一直緻力于非常規電(壓電、熱電及摩擦電等)在水處理領域的學科交叉及應用基礎研究,積極探索涉電物理效應在環境保護中的滲透和應用。主要圍繞廢水高效低碳處理及資源化過程中主流分離技術面臨的膜污染防控、吸附劑綠色再生及濃縮液妥善處置的共性挑戰及需求,以電調控材料表面荷電狀态及伴随的功能/性能為解決策略,精準設計和制備了具有電響應的膜分離、吸附和催化材料。進一步通過交叉融合涉電物理效應,依靠外物理場可逆調變功能材料表面的荷電狀态,創新性地建立了免溶劑清洗膜污染、綠色再生吸附劑、電調控催化過程的新材料、新方法和耦合技術,為破解典型水處理技術面臨的共性困境提供了新方案;提出了以"電抗污染"(Nature, 2022, 608, 69–73; Environ. Sci. Technol. 2022, 56, 10997–11005;J. Membr. Sci. 2021, 638, 119722;),"電緻脫附"(Environ. Sci. Technol. 2018, 52, 12602–12611; Environ. Sci. Technol. 2018, 52, 739–746),"電控催化"(Environ. Sci. Technol. 2015, 49, 2375–2383; Chemosphere. 2022, 303, 135119)為核心的電調控低碳水處理技術新理念,拓展了電化學、涉電物理學等學科的傳統應用領域,豐富了外場調控與表界面性能增強的科學基礎和實踐。
"電控催化"内涵包括電調控催化劑能級、原位再生、電場活化污染物、電調控吸脫附平衡(sabatier效應)等方面。近日,課題組從電控催化劑入手,開發了一種原位偶極源(dipole-sourced)靜電場晶體調控策略,實現了簡單、綠色、精準的晶體催化劑合成,為催化劑的調控帶來了更多的可能,對促進環境資源可持續發展具有參考意義。研究成果以"Electrostatic-induced green and precise growth of model catalysts"為題于2023年2月21日發表在《PNAS》上。論文第一作者為博士生夏前程,通訊作者為我院高冠道教授和揚州大學王超博士。合作者包括我院碩士生劉斌和博士生蔔永廣,現代工程與應用科學學院魯振達教授和博士生張雨宸,以及南京理工大學李爽副教授和博士生沈濤。bet356在线官方网站為論文第一作者單位和通訊單位。
晶體催化劑具有精确幾何和化學特征,其晶體學控制對發展可持續化學越來越重要,但也極具挑戰性。目前的晶體調控策略需要複雜的合成步驟,此外冗餘的表面活性劑或封端劑遮蔽活性位點導緻催化性能降低。因此,需要出開發簡單而有效的合成策略,為晶面依賴的催化反應調控出理想的晶體結構。近年來,施加電場由于其方便、高效和多功能性而引起了人們的關注,但電場強度不足或不期望的法拉第反應阻礙了其進一步發展。受駐極體突出的電荷存儲能力啟發,可利用其原位産生的強局部靜電場來調控晶體生長。本研究采用駐極體纖維(PVDF/PTFE NFs),開發了一種原位偶極源(dipole-sourced)靜電場調控策略,實現催化劑晶體晶面調控,并應用于具有挑戰性的催化反應。在不使用封端劑的情況下,Ag3PO4模型催化劑經曆了從四面體到多面體的不同晶面結構演化。此外,ZnO體系也證明了類似的定向生長特性。DFT理論計算和COMSOL模拟表明,産生的靜電場和介電泳力可以有效地引導Ag+前驅體和遊離Ag3PO4晶核的遷移,從而通過熱力學和動力學平衡控制晶體定向生長。構築的Ag3PO4晶體催化劑在光催化分解水和固氮方面表現出優異的性能,可用于有價值化學品生産,同時驗證了電場晶體調控策略的有效性和應用潛力。該策略大大簡化了晶體合成步驟,避免了表面活性劑或封端劑對催化反應性的衰減,并且制備的晶體催化劑在具有挑戰性的催化反應中表現出優異的性能。
本研究得到國家自然科學基金(21976085),中央高校基本科研業務費(14380154)等項目的資助。
圖. 原位偶極源(dipole-sourced)靜電場晶面調控策略,以應用于挑戰性的催化反應